Fizika kvantnih in funkcionalnih materialov

Speromagnetizem in asperomagnetizem v Tb-Dy-Ho-Er-Tm visokoentropijski spojini

V članku “Speromagnetism and asperomagnetism as the ground states of the Tb-Dy-Ho-Er-Tm „ideal“ high-entropy alloy”, M. Krnel, et al., Intermetallics 117, 106680 (2020), smo študirali naravo kolektivnega magnetnega stanja v “idealni” visokoentropijski spojini (Ang. »High-Entropy Alloy« – HEA) iz redkih zemelj, ki predstavlja magnetno koncentriran sistem, v katerem so vsa mrežna mesta kristalne strukture zasedena z lokaliziranimi magnetnimi momenti in vsebuje slučajnost ter frustracijo zaradi kemijskega nereda. Študirana HEA spojina predstavlja »kovinsko steklo na urejeni kristalni mreži«, ki istočasno vsebuje lastnosti topološko urejenih kristalov in amorfnih struktur. Vpliv dualnosti »kristal – steklo« na kolektivno magnetno stanje smo študirali eksperimentalno na heksagonalni  Tb-Dy-Ho-Er-Tm HEA zlitini (z okrajšanim imenom TDHET). Zlitina je sestavljena iz elementov redkih zemelj, kjer ničelne parske entalpije mešanja elementov zagotavljajo popolnoma naključno mešanje elementov, zelo podobni atomski radiji pa minimizirajo distorzijo kristalne mreže. Zato študirana HEA zlitina TDHET predstavlja prototip idealne visokoentropijske zlitine. Magnetno je TDHET HEA zlitina karakterizirana s porazdelitvenimi funkcijami atomskih magnetnih momentov , izmenjalnih interakcij , magnetnokristalinične anizotropije  in magnetnih dipolnih interakcij . Na podlagi meritev statične in dinamične magnetizacije, magnetizacijskih krivulj  (Slika 1), termoremanentne magnetizacije, specifične toplote in magnetoupornosti smo ugotovili, da je kolektivno magnetno stanje TDHET temperaturno odvisno, kjer se v temperaturnem intervalu med 140 in 30 K ustvari speromagnetno (SPM) stanje, pod 20 K pa je stanje asperomagnetno (ASPM). V vmesnem temperaturnem območju med 30 in 20 K se ustvari spinsko steklasto (SG) stanje, ki predstavlja vmesno stanje med SPM in ASPM stanjema. Opaženi temperaturno-odvisni razvoj magnetnega osnovnega stanja TDHET HEA zlitine pri hlajenju v zaporedju SPM→SG→ASPM je rezultat temperaturno-odvisnih, medsebojno tekmujočih magnetnih interakcij. Porazdelitev izmenjalnih interakcij  se s temperaturo premika zvezno po osi  od visokotemperaturnega SPM tipa z negativno povprečno izmenjalno interakcijo  preko SG tipa z  do nizkotemperaturnega ASPM tipa z . To je posledica spreminjanja elektronskih energijskih pasov, kar je povezano s kristaliničnostjo sistema, ki jo sistem TDHET deli s topološko urejenimi kristali. Porazdelitvene funkcije , ,  in  pa so posledica kemijskega nereda, zaradi katerega je sistem TDHET podoben amorfnim magnetom. Topološko urejena kristalna mreža in amorfni tip kemijskega nereda oba določata magnetno stanje idealne HEA zlitine iz redkih zemelj.

Slika 1. Komplicirana magnetizacijska krivulja TDHET HEA zlitine, kot posledica tekmovanja med speromagnetim in asperomagnetnim spinskim redom.

Anizotropna kvantna kritična točka v Ce₃Al

V članku “Anisotropic quantum critical point in the Ce₃Al system with a large magnetic anisotropy”, S. Vrtnik, et al., J. Phys. Commun. 4, 105016 (2020), smo eksperimentalno študirali kvantno kritično točko (QCP), doseženo s spreminjanjem magnetnega polja v magnetno anizotropni intermetalni spojini Ce₃Al, ki istočasno kaže antiferomagnetno (AFM) urejanje in težko-fermionsko stanje. Meritve magnetne susceptibilnosti, magnetoupornosti in secifične toplote na monokristalnih vzorcih do nizke temperature 0.35 K v magnetnih poljih do 9 T so pokazale, da je QCP anizotropna glede na orientacijo zunanjega magnetnega proti magnetno »lahki« smeri v kristalu (Slika 2). Zunanje magnetno polje pelje AFM prehod zvezno proti temperaturi absolutne ničle kadar leži v (a,b) magnetno »lahki« ravnini in doseže kvantno kritično točko pri kritičnem polju  4.6 ± 0.4 T, kjer se zgodi kvantni fazni prehod iz AFM v paramagnetno stanje. Magnetoupornost pod temperaturo 1 K namiguje na vmesna magnetna stanja v bližini QCP. Za smer magnetnega polja vzdolž magnetno »trde« kristalne smeri c pa QCP ni bila opažena v območju za nas dosegljivih magnetnih polj. Anizotropna, z magnetnim poljem dosežena QCP v Ce₃Al je posledica tekmovanja med izmenjalno interakcijo in Zeemansko interakcijo v prisotnosti velike magnetokristalinične anizotropije. Anizotropija QCP je posledica dejstva, da magnetna anizotropija »priklene« magnetizacijo v magnetno »lahko« ravnino in je magnetno polje ne more potegniti ven iz te ravnine. Posledično samo komponenta vektorja magnetnega polja, ki leži v lahki ravnini, sodeluje pri formaciji QCP. Z magnetnim poljem dosežena QCP v AFM sistemih z veliko magnetno anizotropijo je zvezna spremenljivka orientacije vektorja magnetnega polja glede na magnetno lahko os.

Slika 2.Anizotropna Néelova temperatura  kot funkcija zunanjega magnetnega polja, usmerjenega vzdolž različnih kristalografskih smeri. Néelove temperature so bile določene iz magnetne susceptibilnosti, magnetoupornosti in specifične toplote (metode so označene v legendi).

Površinske kvantne lastnosti topoloških izolatorjev, študirane preko detekcije Diracovih elektronov z NMR spektroskopijo

V članku “Resolving Dirac Electrons with broadband high-resolution NMR”, W. Papawassiliou, J. Dolinšek, et al., Nat. Commun. 11, 1285 (2020), smo študirali površinske kvantne lastnosti topološkega izolatorja (TI) Bi₂Te₃ v obliki nano-ploščic. Detekcija kovinskih Diracovih elektronskih stanj na površini TI je kritičnega pomena pri študiju površinskih kvantnih lastnosti kot so Majoranove kvazi-delčne ekscitacije, kjer je potrebno istočasno opazovati elektronska stanja v volumnu materiala in na njegovi površini. Eksperimentalne merske metode, ki z atomsko resolucijo kažejo razpršenost Diracovih elektronov in njihovo interakcijo z ostalimi prostostnimi stopnjami znotraj volumna nanodimenzionalnih TI sistemov, so sedaj še redke. V naši raziskavi smo uporabili napredne širokopasovne metode ¹²⁵Te NMR v trdem stanju na Bi₂Te₃ nano-ploščicah in z njimi uspešno opazili doslej nevidne NMR signale preko magnetnega ščitenja, ki ga povzročijo Diracovi elektroni ter s tem pokazali, kako se Diracovi elektroni razpršijo v notranjosti nano-ploščic (Slika 3). Na ta način smo preko spinske in orbitalne magnetne susceptibilnosti istočasno merili signale volumskih in površinskih elektronov na skali z atomsko resolucijo, kar je napreden eksperimentalni pristop k študiju površinskih kvantnih lastnosti topoloških izolatorjev.

Slika 3.Analiza energijskih pasov Diracovih stanj v nano-ploščicah Bi₂Te₃. (a) Visokoresolucijska TEM in HAADF slika Bi₂Te₃ nano-ploščic (pogled od zgoraj in presek). (b) Struktura energijskih pasov 9-kvintupletne Bi₂Te₃ rezine (debelina ~10 nm). (c) Projecirana k-razločena gostota energijskih stanj Te(1)  in Bi  orbitalnih stanj na zunanjem robu kvintupletov in Te(1)  orbitalnih stanj v centru kvintupleta. Diracova stanja so opažena samo na zunanjih robovih kvintupletov.

Stabiliziranje nastanka perovskitne faze v epitaksialnih tankih plasteh s povečevanjem hrapavosti podlage

Perovskit Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-PbTiO₃ (PMN-PT) izkazuje odlične piezo- in dielektrične lastnosti, vendar le ob odsotnosti piroklorne faze, ki nastaja zaradi izgube svinca med sintezo. S pulzno lasersko depozicijo smo pripravili PMN-PT tanke plasti na LaNiO₃/SrTiO₃ (LNO/STO) podlagi. Ugotovili smo velik vpliv spodnje elektrode na lastnosti nanešene aktivne plasti. Uporaba LNO kot elektrodnega materiala namreč učinkovito stabilizira perovskitno fazo in znatno razširi procesno okno za pripravo fazno čistega PMN-PT v primerjavi z neposrednim nanašanjem na STO podlago. Razumevanje mehanizma (stabilizacija je predvsem posledica večje hrapavosti podlage, ki ponuja več mest za vezavo svinca) je omogočilo pripravo šablone STO/Nb:STO z grobo površino, ki je še dodatno povečala stabilnost perovskitne faze in posledično izboljšala električne lastnosti plasti. Razviti postopek je mogoče uporabiti za oblikovanje šablon za različne konfiguracije nanašanja plasti. Raziskave so bile objavljene v U. Gabor, D. Vengust, Z. Samardžija, A. Matavž, V. Bobnar, D. Suvorov, M. Spreitzer, Stabilization of the perovskite phase in PMN-PT epitaxial thin films via increased interface roughness, Applied Surface Science 513, 145787 (2020).

Razvoj debelejših HfO₂ piezoelektričnih plasti

V HfO₂ plasteh, ki so običajno pripravljene z atomsko enoslojno depozicijo, želene feroelektrične lastnosti pri debelinah nad 50 nm tipično izginejo. V sodelovanju z raziskovalci iz luksemburškega inštituta za znanost in tehnologijo smo z metodo sinteze iz raztopin uspešno izdelali 1 μm debele piezoelektrične La:HfO₂ plasti. Po določitvi optimalne vsebnosti La se je debelina plasti povečevala s 45 nm na 1 μm, meritve električne polarizacije in raztezka pa so pokazale ne samo obstojnost feroelektričnih lastnosti, pač pa zaradi bolj orientirane polarne osi celo boljši odziv pri večjih debelinah. Stabilizacija polarne ortorombske faze Pca2₁ je bila v razvitih plasteh dosežena s finozrnato mikrostrukturo, s tem pa je odprta pot do cenovno ugodnih aplikacij HfO₂ na področju senzorjev in aktuatorjev.

Povezava dielektričnega in elektrokaloričnega odziva v relaksorskih feroelektrikih

V relaksorski feroelektrični Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-PbTiO₃ keramiki smo raziskali zvezo med dielektričnim odzivom in elektrokalorično (EC) spremembo temperature (ΔT_EC). Relacija med odzivoma bi namreč pomagala napovedati temperaturno območje, kjer je EC odziv največji. Pokazali smo, da je maksimum dielektrične konstante vedno pri višji temperaturi (T_m) kot maksimalni ΔT_EC in da se temperaturni razkorak med obema maksimumoma veča s povečevanjem pritisnjenega DC električnega polja. Rezultati, ki smo jih pojasnili v okviru faznega diagrama električno polje-temperatura za relaksorske sisteme, tako kažejo, da T_m lahko le približno določa zgornjo mejo okna temperatura-električno polje, kjer je EC odzivnost največja.

Študij urejanja nanostrukturnih snovi ter kaloričnih pojavov v elektronskih keramikah ter mehkih snoveh

Z neposrednimi meritvami in teoretičnimi simulacijami smo pokazali, da v tekočekristalnih elastomerih obstaja velik elastokalorični pojav, ki ga je mogoče kontrolirati z gostoto medverižnih povezav. Nadaljevali smo študij feroelektričnih lastnosti, elektromehanskega pojava in elektrokaloričnega pojava v novih volumskih materialih brez svinca in pokazali, da ti materiali lahko v vseh lastnostih povsem nadomestijo materiale s svincem. Pokazali smo tudi, da lahko nanodelci grafena, dekorirani s CoPt, stabilizirajo za optične aplikacije zanimive modre faze v tekočih kristalih. Dela so bila objavljena v 17 člankih v mednarodnih znanstvenih revijah.  Naša dela na multiferoikih, multikalorikih in mehkih snoveh so v 2020 zbrala več kot 400 čistih citatov. Raziskave so bile objavljene v 5 člankih v mednarodnih recenziranih revijah.

Slika 4.  Elastokalorični hladilni cikel v tekočekristalnih elastomerih z glavnimi verigami.

Hitro iskanje NQR frekvenc s cikliranjem magnetnega polja

Glavni motiv za meritve značilnih frekvenc jedrske kvadrupolne resonance (NQR) je študij porazdelitve elektronskega naboja v okolici atomskega jedra, na primer v kemijskih vezeh, ki jih tvori atom. Zaradi visoke resolucije lahko z NQR tudi ločimo med molekulami in med polimorfnimi kristali. Z NQR lahko tudi raziskujemo mikroskopska stanja urejenosti, npr. v prisotnosti kemijske izmenjave in reorientacij. V publikaciji smo predstavili modificirano Slusher-Hahnovo tehniko jedrske kvadrupolne dvojne resonance (NQDR), s katero lahko hitreje določimo NQR frekvence. Tehnika temelji na periodičnem in adiabatnem vklapljanju in izklapljanju magnetnega polja, kjer v ničelnem polju vzorec obsevamo z radiofrekvenčnimi pulzi z drsečo frekvenco (Slika 5). Nova tehnika omogoča hitro določitev NQR frekvenc, ne glede kje v frekvenčnem območju se nahajajo.

Slika 5. Periodično in adiabatno vklapljanje in izklapljanje magnetnega polja, kjer v ničelnem polju vzorec obsevamo z radiofrekvenčnimi pulzi z drsečo frekvenco.

TiO₂ nanostrukture dopirane z Eu³⁺ in Nd³⁺ ioni kot optični nanotermometri

Nanostrukture dopirane z lantanidnimi ioni so zanimive za uporabo v bioloških aplikacijah kot optični termometri, saj delujejo v temperaturnem območju med 15 °C in 50 °C, ki sovpada s fiziološkim temperaturnim območjem. S tem razlogom smo pripravili nanodelce TiO₂ dopirane z ioni Eu³⁺, oziroma Nd³⁺ in študirali njihove spektroskopske lastnosti. V primeru nanometrskih delcev TiO₂ dopiranih z ioni Eu³⁺ smo opazili, da so intenzitete ekscitacijskih prehodov(⁷F₀→⁵D₀ (576 nm) in ⁷F₂→⁵D₀ (610 nm)), opazovali smo emisijo ⁵D₀→⁷F₄ (700 nm) prehodov, odvisne od temperature (Slika 6). To odvisnost smo uporabili za konstrukcijo nanotermometra.

Slika 6. a) Temperaturna odvisnost fotoluminiscenčne emisije za ⁵D₀®⁷F₄ prehod z ekscitacijo 7F0®⁵D₀. b) Energijski diagram Eu³⁺ iona, ki prikazuje ekscitacijo in radiacijsko relaksacijo.

Pretvorbe H₂Ti₃O₇ nanocevk v TiO₂ nanostrukture

Namen transformacije H₂Ti₃O₇ nanocevk v anatazne nanostrukture je bila priprava TiO₂ nanodelcev različnih oblik za kasnejše študije toksičnosti. Pretvorbe H₂Ti₃O₇ nanocevk v anatazne nanodelce so bile narejene pri različnih hidrotermalnih pogojih, kot tudi s kalciniranjem na zraku. Pri pretvorbah pri hidrotermalnih pogojih se je pokazalo, da na velikost in obliko nanodeclev poleg T in pH vpliva tudi prisotnost površinskih ligandov v reakcijski zmesi, medtem ko se pri kalcinaciji na zraku pod 400 °C morfologija nanocevk ohrani. Pri pretvorbah pri hidrotermalnih pogojih pa so nastali delci različnih obliki (Slika 7). Te delce so kasneje uporabili v študijah toksičnosti. Raziskave so bile objavljene v Kokot, Hana, Kokot, Boštjan, Sebastijanović, Aleksandar, Podlipec, Rok, Krišelj, Ana, Čotar, Petra, Pušnik, Mojca, Umek, Polona, Pajk, Stane, Urbančič, Iztok, Koklič, Tilen, Štrancar, Janez, et al. Prediction of chronic inflammation for inhaled particles: the impact of material cycling and quarantining in the lung epithelium. Advanced materials 32 (2020) 2003913.

Slika 7.Pri pretvorbi H₂Ti₃O₇ nanocevk pri hidrotermalnih pogojih v alkalnem mediju nastanejo anatazni nanodelci v obliki kock.

Raziskave orientacijskega ureditvenega parametra v polimerno dispergiranih tekočekristalnih elastomerih

Andraž Rešetič in Boštjan Zalar s sodelavci ter partnerji iz Italije in Češke smo preiskovali orientacijski ureditveni parameter v polimerno dispergiranih tekočekristalnih elastomerih (PDTKE). Njihove termomehanske lastnosti so odvisne od stopnje orientiranosti vgrajenih delcev, kar dosežemo s sintezo v močnem magnetnem polju. Z metodo devterijeve NMR smo na vzorcih z različnimi stopnjami orientiranosti vtisnjenih delcev tekočekristalnih elastomerov (TKE) posneli spektre, ki so bili nato simulirani z uporabo diskretnega reorientacijskega izmenjevalnega modela (Slika 8). S tem smo dokazali, da je največja urejenost TKE delcev dosežena pri urejanju v magnetnih poljih večjih od 5 T, ko se disperzija orientacijske distribucije ustali pri 20° in orientacijski ureditveni parameter pri vrednosti 0.54. Temu sledi tudi termomehanski odziv istih vzorcev.  Raziskave so bile objavljene v Andraž Rešetič, Jerneja Milavec, Valentina Domenici, Blaž Zupančič, Alexej Bubnov, Boštjan Zalar, Deuteron NMR investigation on orientational order parameter in polymer dispersed liquid crystal elastomers, Phys. Chem. Chem. Phys. 22  (2020) 23064.

Slika 8. Eksperimentalno določen orientacijski ureditveni parameter Q(σ_θ) (zgornji graf) in termomehanski odziv (spodnji graf) istih PDTKE vzorcev. Maksimalen ureditveni parameter je dosežen pri B ≥ 5 T pri vrednosti Q_max(σ_θ) = 0.54. Termomehanski odzivi so bili določeni na več kosih istih vzorcev z merjenjem spremembe dolžine pri segrevanju od 300 K do 400 K.

Kvantni in topološki magnetizem

Martin Klanjšek je v sodelovanju s partnerjema iz Francije preveril pred tem napovedani analitični izraz za NMR spinsko-mrežno relaksacijo zaradi ojačanih kritičnih spinskih fluktuacij v kvazi-enodimenzionalnih spinskih sistemih v bližini magnetnega faznega prehoda. Izraz so eksperimentalno potrdili preko odličnega ujemanja z objavljenimi temperaturnimi odvisnostmi spinsko-mrežne relaksacijske hitrosti v dveh reprezentativnih kvazienodimenzionalnih spinskih sistemih, (C₇H₁₀N)₂CuBr₄ (DIMPY) in BaCo₂V₂O₈. Pozitivni test hkrati pomeni tudi neposreden in prikladen način eksperimentalne določitve parametra interakcije v Tomonaga-Luttingerjevi tekočini, ki se odlično ujema s teoretičnimi napovedmi. Delo je bilo objavljeno v članku M. Horvatić et al., “Direct determination of the Tomonaga-Luttinger parameter K in quasi-one-dimensional spin systems”, Phys. Rev. B 101, 220406(R) (2020).

Matej Pregelj, Andrej Zorko, Denis Arčon in Martin Klanjšek so v sodelovanju z raziskovalci iz Francije, Švice in Avstrije z jedrsko magnetno resonanco (NMR) v visokih magnetnih poljih raziskovali frustrirano spin-1/2 verigo TeVO₄. Iskali so teoretično napovedano spinsko nematsko fazo, zanimivo stanje snovi, ki ima višji multipolarni magnetni red, nima pa običajnega dipolarnega reda. Raziskovalna skupina je ugotovila, da je odkriti manjkajoči del magnetizacije, zaznan s frekvenčnim premikom NMR signala, toplotno aktiviran in ni odtis spinsko nematskega vedenja, kakor je bilo predlagano prej. To spoznanje tako ovrže možnost obstoja spin-nematične faze v preiskovani spojini. Poleg tega to odkritje izpostavlja pomembnost natančnega razmisleka o temperaturno odvisnem premiku NMR signala, ki je bil v prejšnjih študijah spinske nematičnosti spregledan. Delo je bilo objavljeno v članku M. Pregelj et al., “Thermal effects versus spin nematicity in a frustrated spin-1/2 chain”, Phys. Rev. B 102, 081104(R) (2020).

Matej Pregelj, Andrej Zorko in Denis Arčon so v sodelovanju s partnerji iz Hrvaške, Francije in Švice z meritvami magnetnega navora preučevali frustrirano spin-1/2 verigo TeVO₄. Raziskovali so anizotropijo faze spinskega gostotnega vala (SDW), vektorsko kiralne faze in dvojno modulirane spinske faze v magnetnih poljih do 5 T. Njihovi rezultati kažejo, da se v SDW in dvojno modulirani fazi pojavlja re-orientacija magnetnih momentov, ki jo povzroči magnetno polje večje od 2 Tesla. Predstavljeni rezultati bodo pomagali pri vzpostavljanju modela anizotropnih magnetnih interakcij, ki so odgovorne za tvorbo kompleksnih magnetnih faz v TeVO₄ in podobnih nizko dimenzionalnih kvantnih spinskih sistemih. Delo je bilo objavljeno v prispevku M. Herak et al., “Magnetic-field-induced reorientation in the spin-density-wave and the spin-stripe phases of the frustrated spin-1/2 chain compound TeVO₄“, Phys. Rev. B 102, 024422 (2020).

V obsežni študiji so Tilen Knaflič, Peter Jeglič, Andrej Zorko in Denis Arčon s sodelavci iz Nemčije raziskali nizkotemperaturno magnetno stanje v sistemu Rb₄O₆. Te raziskave so bile nadaljevanje uspešne študije na sorodnem Cs₄O₆, kjer smo pokazali, da pride do nabojnega urejanja, podobno kot pri Verweyevem prehodu. V tej študiji pa so odkrili, da pride pri nižjih temperaturah še do dodatne strukture nestabilnosti, ki je verjetno posledica orbitalnega urejanja (Slika 9). Ta nestabilnost pomembno zaznamuje magnetno stanje, saj raziskave z metodo elektronske paramagnetne resonance v visokih poljih pokažejo na kvantni magnetizem, ki izhaja iz šibko sklopljenih spinskih dimerov. Raziskava je bila objavljena kot »Editor’s suggestion« v članku T. Knaflič et al., »Spin-dimer ground state driven by consecutive charge and orbital ordering transitions in the anionic mixed-valence compound Rb₄O₆«, Phys. Rev. B 101, 024419 (2020).

Slika 9. Orbitalno urejanje v Rb₄O₆ je odgovorno za kvantno magnetno stanje šibko sklopljenih spinskih dimerov.

Matjaž Gomilšek je v sodelovanju s partnerji v Veliki Britaniji raziskoval vpliv naključnih izmenjalnih interakcij na magnetizem S = 1/2 kvantnega Heisenbergovega antiferomagneta (QHAF) na kvazi-2D kvadratni mreži (Slika 10). Raziskovalci so ugotovili, da zamrznjena naključnost moči izmenjalnih interakcij (realizirana s kemijsko substitucijo v spojini (QuinH)₂Cu(Cl_xBr_1−x)₄·2H₂O, kjer je QuinH = Quinolinium = C₉H₈N⁺ in 0 ≤ x ≤ 1) močno destabilizira magnetni red, ter vodi do razsežnega kvantno-neurejenega področja pri zmernih stopnjah substitucije, v katerem osnovno stanje ne kaže magnetne ureditve. Avtorji predlagajo preprost in splošen energetski model tekmovanja različnih lokalnih magnetnih redov v neurejenih magnetih, ter pokažejo, da ta dobro opiše opažene kritične stopnje substitucije v proučevani spojini. Ker je zamrznjen nered pogosto prisoten v širokem naboru QHAF in drugih frustriranih magnetnih materialov, ima ta raziskava daljnosežne posledice na področju kvantnega magnetizma. Delo je bilo objavljeno v članku F. Xiao et al., “Magnetic order and disorder in a quasi-two-dimensional quantum Heisenberg antiferromagnet with randomized exchange”, Phys. Rev. B 102, 174429 (2020).

Slika 10. Simulacija naključnih izmenjalnih interakcij na 2D kvadratni spinski mreži.

Matjaž Gomilšek je v sodelovanju s partnerji v Veliki Britaniji raziskoval vpliv nizkih stopenj kemijske substitucije na magnetizem GaV₄S_8−ySe_y. Raziskovalci so pokazali, da materiali v tej seriji spojin gostijo mreže Néelovih skirmionov (eksotičnih topoloških spinskih tekstur) preko širokega razpona višjih temperatur preko študije njihove dinamike s pomočjo mionske spinske relaksacije (μSR), kakor kaže Slika 11. Prav tako pokažejo, da kemijska substitucija stabilizira dodatna prekurzorska skirmionska stanja, ki vztrajajo celo do nižjih temperatur. Končno, pri najnižjih temperaturah raziskovalci odkrijejo postopen zvezen prehod med cikloidnim magnetnim redom in feromagnetnim osnovnim stanjem tako v y = 0 kot tudi v y = 0.1 materialu, in pokažejo, da kemijska substitucija vodi do nehomogene lokalne spinske gostote v tej seriji materialov. Odkritje bogatega faznega diagrama in netrivialnih posledic substitucije pomeni, da je GaV₄S_8−ySe_y eden najbolj zanimivih topoloških magnetov. Delo je bilo objavljeno v članku T. J. Hicken et al., “Magnetism and Néel skyrmion dynamics in GaV₄S_8−ySe_y”, Phys. Rev. Research 2, 032001(R) (2020).

Slika 11. Skica miona nad mrežo topološko netrivialnih magnetnih Néelovovih skirmionov.

Tina Arh, Matjaž Gomilšek, Matej Pregelj, Martin Klanjšek in Andrej Zorko so s sodelavci iz Velike Britanije, ZDA in Kitajske preučevali vpliv perturbacij na osnovno stanje kvantne spinske mreže kagome. Ugotovili so, da je za magnetno urejanje v spojini YCu₃(OH)₆Cl₃ kriva znatna interakcija tipa Dzyaloshinskii-Moriya, ki ojači spinske korelacije znotraj ravnin kagome (Slika 12). S tem so eksperimentalno potrdili teoretično napovedan vpliv te interakcije in ustrezen fazni diagram. Ugotovitve so objavili v članku T. Arh et al., “Origin of Magnetic Ordering in a Structurally Perfect Quantum Kagome Antiferromagnet”, Phys. Rev. Lett. 125, 027203 (2020).

Slika 12. Magnetno urejanje na spinski mreži kagome kot posledica interakcije Dzyaloshinskii-Moriya.

Andrej Zorko je s sodelavci iz Francije in Indije določil eksaktno naravo osnovnega stanja spinske tekočine v herbertsmititu, najpomembnejšem predstavniku kvantne spinske mreže kagome. Vprašanja obstoja spinske reže v tej spojini je dolga leta ostajalo neodgovorjeno, kljub številnim eksperimentalnim poskusom. Raziskovalci so z poglobljenim eksperimentom jedrske magnetne resonance dokazali, da reže ni, in s tem pokazali, da dobro ujemanje z nedavnimi teoretičnimi napovedmi, ki za mrežo kagome predvidevajo Diracovo osnovno stanje spinske tekočine brez reže (Slika 13). Delo je bilo objavljeno v članku P. Khuntia et al., “Gapless ground state in the archetypal quantum kagome antiferromagnet ZnCu₃(OH)₆Cl₂”, Nat. Phys. 16, 469 (2020).

Slika 13. Tvorba valenčnih vezi v osnovnem stanju spinske tekočina na kvantni mreži kagome.

Superprevodnost

Denis Arčon, Peter Jeglič, Martin Klanjšek in Nejc Janša so v sodelovanju z odsekoma F7 in F1 IJS raziskovali superprevodno stanje, ki izhaja iz kvantne spinske tekočine. Osredotočili so se na sistem 1T-TaS₂, ki so ga sistematično dopirali s Se. S pomočjo Ta-181 NQR in Se-77 NMR meritev so pokazali, da tudi potem, ko se podre matično stanje spinske tekočine in se vzpostavi kovinsko stanje, antiferomagnetne korelacije ostanejo in zaznamujejo to novo stanje. Tovrstne korelacije so verjetno odgovorne tudi za superprevodne stanje, ki se nahaja v limiti močne sklopitve. Delo je bilo objavljeno v članku I. Benedičič et al., »Superconductivity emerging upon Se doping of the quantum spin liquid 1T-TaS₂«, Phys. Rev. B 102, 054401 (2020).

Žiga Gosar, Nejc Janša, Tina Arh, Peter Jeglič, Martin Klanjšek in Denis Arčon so skupaj s kolegoma iz Univerze v Dallasu z metodama jedrske kvadrupolne in jedrske magnetne resonance raziskovali superprevodnost v kvazi-enodimenzionalni kovini Rb₂Mo₃As₃. Spinsko-mrežni relaksacijski čas pokaže, da je ta sistem mogoče dobro obravnavati znotraj formalizma Tomonaga-Luttinger tekočine (TLL), a v presenetljivem območju privlačnih interakcij. Kljub temu pa prisotnost tridimenzionalnega elektronskega pasu pomaga stabilizirati pri presenetljivo visoki kritični temperaturi. V članku objavljenem v Ž. Gosar et al., »Superconductivity in the regime of attractive interactions in the Tomonaga-Luttinger liquid«, Phys. Rev. B 101, 220508(R) (2020) so obravnavali pomembnost TLL fizike za superprevodno stanje.

Funkcionalni materiali

Denis Arčon je sodeloval v študiji katodnega material Li₂VO₂F. S pomočjo pulzne in zvezne elektronske paramagnetne resonance (EPR) je v vzorcu, ki je bil nabojno nabit pri potencialu 4.1 V odkril, da je potrebno EPR signal obravnavati kot vsoto V⁴⁺ (3d¹) in superoksidnega O₂^– signala. Še posebej zanimivo je odkritje superksidnega centra, saj njegova prisotnost verjetno pomembno vpliva na reverzibilnost ciklov polnjenja. Raziskava je bila objavljena v J. H. Chang et al., »Superoxide formation in Li₂VO₂F cathode material – a combined computational and experimental investigation of anionic redox activity«, J. Mater. Chem. A 8,16551 (2020).

Tilen Knaflič in Denis Arčon sta sodelovala v mednarodni raziskavi tetracenskega sistema dopiranega s kalijem. Ta študija je plod širokega sodelovanja na področju dopiranih aromatskih kristalnih sistemov. Meritve z metodo EPR so pokazala, da je K₂Tetracen nemagnetni izolator. Študija je bila objavljena v C. I. Hiley et al., »Crystal Structure and Stoichiometric Composition of Potassium-Intercalated Tetracene« Inorg. Chem. 59, 12545−12551 (2020).

Peter Jeglič, Tadej Mežnaršič in Denis Arčon so v sodelovanju s partnerji iz Japonske kot prvi poročali o študiju zeolita, napolnjenega z rubidijevimi atomi s pomočjo makroskopskih in mikroskopskih metod. Najpomembnejši rezultat je bila izmerjena temperaturno neodvisna spinsko-mrežna relaksacija rubidijevih jeder v rubidijevih skupkih. To potrjuje domnevo, da ima zeolit, napolnjen z rubidijevimi atomi, kovinsko osnovno stanje. In to kljub dejstvu, da so rubidijevi klastri ujeti v ogrodje zeolita, ki je sam zase izolator. Delo je bilo objavljeno v članku P. Jeglič et al., “Metallic State in Rubidium-Loaded Low-Silica X Zeolite”, J. Phys. Soc. Jpn. 89, 073706 (2020).

Andrej Zorko je s sodelavci iz ostalih odsekov IJS ter iz Norveške preučeval vpliv dopiranja s kobaltom in atmosfere anilanja na električno prevodnost in obrat električne polarizacije v BiFeO₃ keramikah. Predlagali so proces utrjevanja strukture, ki predvideva obstoj dveh tipov centrov pritrjevanja. Rezultati študije bodo pomagali pri nadaljnji optimizacije lokalne in makroskopske prevodnosti ter utrjevanja teh tehnološko pomembnih keramik. Rezultati so bili objavljeni v članku M. Makarovič et al., “Tailoring the electrical conductivity and hardening in BiFeO₃ ceramics”, J. Eur. Ceram. Soc. 40, 5483 (2020).

Hladni atomi

Tadej Mežnaršič, Tina Arh, Erik Zupanič in Peter Jeglič so poročali o emisiji koreliranih parov snovnih valov iz solitona moduliranega v kvazi-enodimenzionalni optični pasti (Slika 14). Proces nastajanja parov snovnih valov so opisali s pomočjo preprostega modela na osnovi enodimenzionalne enačbe Grossa in Pitaevskega, ki nudi vpogled v dinamiko gostotnih valov, ki nastanejo v začetni fazi vzbujanja solitona. Pri parametrih modulacije, kjer so nastajali le pari snovnih valov prvega reda, so opazili korelacije v številu atomov v snovnih valovih, ki so onkraj pričakovanih vrednosti za klasične stohastične procese. Rezultati so bili objavljeni v članku T. Mežnaršič et al., “Emission of correlated jets from a driven matter-wave soliton in a quasi-one-dimensional geometry”, Phys. Rev. A 101, 031601(R) (2020).

Slika 14. Pari snovnih valov, ki izhajajo iz moduliranega Bose-Einsteinovega kondenzata cezijevih atomov.

Click to edit text. Focus on how you can benefit your customers.